二维范德华晶体具有原子层极限厚度和可堆叠集成的独特优势:将相邻原子层按特定手性方向逐层旋转相同角度,形成连续转角超结构,可使转角效应沿面外方向逐层累积,为研究手性光与物质相互作用提供了独特的材料平台。近日,北京大学物理学院刘开辉教授、洪浩副研究员联合太原理工大学樊晓鹏教授、肖连团教授,提出一种基于范德华穹顶模板的生长策略,成功制备出无结构奇点的转角WS2多层晶体,在约6 nm的超薄材料厚度下实现了近10 mdeg的线性圆二色性及高达0.81的二次谐波圆二色性响应,为开发手性光子器件提供了超薄的材料平台。
转角二维晶体是探索莫尔物理的重要材料平台,此类材料的可控制备对层间转角与手性结构的精准设计均提出了极高要求。尽管领域内已能通过限制形核和衬底工程等方式制备特定转角的双层材料,但将其拓展至多层体系时,需要在生长中逐层保持相同的转角与手性方向,可控制备难度显著增加。其中,非平面衬底上的螺位错缺陷虽然能够持续引导原子层逐层扭转生长,但是由于中心结构奇点的存在引入了明显的面内应变,限制了其在光学器件中的应用。因此,如何在维持层间扭角的同时,获得无结构奇点的多层转角晶体,成为开发二维手性光电器件的关键难题。
针对这一挑战,研究团队创新性地提出了基于范德华穹顶模板的生长策略:通过预沉积构造WS2单层穹顶,精准引导原子层逐层旋转生长(图1)。研究发现,二维晶格在适应穹顶三维几何时会形成裂纹线,其两端天然形成一对具有相同转动角度且手性相反的“共轭”螺位错。两个反向螺旋同步生长并在相遇后闭合,形成具有完整晶格的新原子层,从而避免传统单螺旋生长产生的中心奇点。新生长的原子层在适应穹顶几何的过程中逐层发生相同角度和手性方向的旋转,最终会形成无结构奇点的转角多层晶体。

图 1 :转角多层WS2的生长示意图。
转角WS2多层晶体展现出低残余应变与强手性光学响应。在约6 nm的厚度下,其线性圆二色性在激子共振波长附近明显增强,最高达到9.6 mdeg。此外,层间转角对左右旋光引入的非线性几何相位符号相反,通过多层相干叠加产生强非线性手性光学响应。通过调节激发波长和原子层数,二次谐波圆二色性实现在−0.81至0.61之间可控调制(图2)。该工作建立了穹顶几何、结构手性与圆二色性之间的联系,为转角多层范德华材料的可控制备开辟了新路径,并为超薄手性光学器件提供了新的材料平台。

图 2 :转角多层WS2的线性与非线性圆二色性响应。
2026年10月23日,相关研究成果以“无奇点超扭曲原子层中的巨圆二色性”(Singularity-free supertwisted atomic layers with giant circular dichroisms)为题,发表于《自然·通讯》(Nature Communications)。太原理工大学25级博士生王信朝、北京大学22级博士生林凯风、博士后薛国栋为论文共同第一作者;北京大学刘开辉教授、洪浩副研究员,太原理工大学樊晓鹏教授、肖连团教授为论文共同通讯作者。该研究得到了国家自然科学基金、国家重点研发计划、广东省基础与应用基础研究重大项目等项目支持。
论文原文链接:https://www.nature.com/articles/s41467-026-78371-6